Abstract :
[en] Oxide perovskites constitute one of the most versatile families of functional materials,
exhibiting a broad spectrum of physical phenomena including ferroelectricity, antiferroelectricity,
metal-insulator transitions, and the emergence of complex topological textures.
Understanding these properties at the microscopic level remains challenging, as they
emerge from the collective behavior of multiple coupled structural contributions that are
computationally demanding to simulate at finite temperature and large scale. This thesis
addresses these challenges through the systematic development, validation, and application
of second-principles interatomic potentials for a series of representative perovskite oxides,
and exploits these models to investigate the nature, stability, and dynamical control of
topological polar textures in bulk crystals and heterostructures. A rich variety of such
textures is identified and characterized, and their stability and tunability are systematically
assessed. The dynamical manipulation of these textures is then addressed through two
complementary strategies. Spatially modulated acoustic phonon excitations are shown to
enable deterministic and reversible engineering of a broad family of polar topologies, while
inhomogeneous, time-dependent electric fields allow precise control and displacement of
individual topological objects, including the reversible switching between states of opposite
topological charge in the same material. Together, these results establish a framework
for the active in situ control of polar textures in bulk ferroelectrics. Finally, an initially
non-polar perovskite is shown to harbor a hidden ferroelectric phase whose metastability is
governed by a layer-by-layer nucleation mechanism, and an electric-field-driven first-order
polarization switching process is identified as an alternative pathway to antiferroelectricity.
The lattice dynamics of a correlated oxide across its metal-insulator transition are also
examined, reproducing the triggered instability mechanism at the origin of the structural
phase transition.
[fr] Les oxydes pérovskites constituent l’une des familles de matériaux fonctionnels les plus
remarquables, présentant une grande diversité de phénomènes physiques, notamment
la ferroélectricité, l’antiferroélectricité, les transitions métal-isolant, et l’émergence de
textures topologiques complexes. Ces propriétés émergent du comportement collectif
de plusieurs degrés de liberté structuraux couplés, ce qui rend leur compréhension à
l’échelle microscopique particulièrement ardue, d’autant que leur simulation à température
finie et grande échelle est numériquement coûteuse. Cette thèse répond à ces défis par le
développement systématique, la validation et l’application de potentiels interatomiques
de seconds principes pour une sélection d’oxydes pérovskites soigneusement choisis,
et exploite ces modèles pour étudier la nature, la stabilité et le contrôle dynamique de
textures polaires topologiques dans des cristaux massifs et des hétérostructures. Ces
textures se révèlent d’une grande diversité, et leur stabilité ainsi que les moyens de les
contrôler sont systématiquement étudiés. La manipulation dynamique de ces textures est
ensuite abordée selon deux stratégies complémentaires. D’une part, il est montré que des
excitations de phonons acoustiques spatialement modulées permettent de construire de
manière déterministe et réversible une large famille de topologies polaires. D’autre part,
des champs électriques inhomogènes et dépendants du temps permettent le contrôle précis
et le déplacement d’objets topologiques individuels, ainsi que la commutation réversible
entre états de charge topologique opposée au sein d’un même matériau. Ces résultats
ouvrent la voie à un contrôle actif in situ des textures polaires dans les ferroélectriques.
Enfin, il est montré qu’un oxyde pérovskite initialement non polaire peut abriter une
phase ferroélectrique cachée, dont la métastabilité est gouvernée par un mécanisme de
nucléation couche par couche. Un processus de commutation de la polarisation du premier
ordre, induit par champ électrique, est par ailleurs identifié comme voie alternative au
comportement antiferroélectrique. La dynamique de réseau d’un oxyde corrélé au voisinage
de sa transition métal-isolant est également étudiée, permettant de reproduire le mécanisme
à l’origine de sa transition de phase structurale.
