Abstract :
[en] Environmental contamination by chemical pollutants, particularly halogenated persistent organic pollutants (POPs), remains a major concern due to their toxicity and persistence. Traditional analytical methods, such as gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS), have been widely used for detecting and quantifying these contaminants. However, ion mobility spectrometry (IM) has emerged as a powerful complementary technique, offering enhanced separation and greater confidence in analyte identification.
This thesis focuses on developing and optimizing a gas chromatography-atmospheric pressure chemical ionization-trapped ion mobility spectrometry-time-of-flight mass spectrometry (GC-APCI-TIMS-TOFMS) system for the analysis of halogenated contaminants. The feasibility of this system is evaluated for both targeted and untargeted analyses in complex food and biological matrices.
The first and second part of the thesis details the development and optimization of the GC-APCI-TIMS-TOFMS system, including the determination of collision cross sections (CCS) for halogenated POPs, critical instrument parameter optimization, and assessment of ion mobility separation for isomeric and isobaric species. The third part evaluates the quantitative performance of the system, assessing linearity, limits of quantification (LOQs), precision, accuracy and uncertainty. The benefits of ion mobility, such as enhanced selectivity and the use of CCS for analyte confirmation, are also explored. The fourth part applies the developed method to the non-targeted analysis of halogenated compounds in a stranded killer whale, demonstrating the potential of ion mobility-mass spectrometry for pollutant characterization.
The thesis concludes with a discussion on the broader implications of these findings, emphasizing the role of ion mobility-mass spectrometry in advancing regulatory contaminant analysis and environmental monitoring.
[fr] La contamination de l'environnement par les polluants chimiques, en particulier les polluants organiques persistants (POP) halogénés, reste une préoccupation majeure en raison de leur toxicité et de leur persistance. Les méthodes analytiques traditionnelles, telles que la chromatographie en phase gazeuse et la spectrométrie de masse (GC-MS), ont été largement utilisées pour détecter et quantifier ces contaminants. Cependant, la spectrométrie de mobilité ionique (IM) s'est imposée comme une technique complémentaire puissante, offrant une séparation améliorée, une meilleure spécificité et une plus grande confiance dans l'identification de l'analyte.
Cette thèse se concentre sur le développement et l'optimisation d'un système de « chromatographie en phase gazeuse - ionisation chimique à pression atmosphérique - spectrométrie de mobilité ionique piégée - spectrométrie de masse à temps de vol » (GC-APCI-TIMS-TOFMS) pour l'analyse des contaminants halogénés. La faisabilité de ce système est évaluée pour des analyses ciblées et non ciblées dans des matrices alimentaires et biologiques complexes.
Les deux premières parties de la thèse détaille le développement et l'optimisation du système GC-APCI-TIMS-TOFMS, y compris la détermination des sections transversales de collision (CCS) pour les POP halogénés et l'optimisation des paramètres critiques de l'instrument. La troisième partie évalue les performances quantitatives du système, en évaluant la linéarité, les limites de quantification, la précision, l'exactitude et l'incertitude. Les avantages de la mobilité ionique, tels que l'amélioration de la séparation de la mobilité ionique pour les espèces isomériques et isobariques et l'utilisation du CCS pour la confirmation des analytes, sont également explorés. La quatrième partie applique la méthode développée à l'analyse non ciblée de composés halogénés dans une orque échouée, démontrant le potentiel du couplage entre la mobilité ionique et la spectrométrie de masse pour la caractérisation des polluants.
La thèse se termine par une discussion sur les implications plus larges de ces résultats, soulignant le rôle de la spectrométrie de masse avec mobilité ionique dans l'avancement de l'analyse réglementaire des contaminants et de la surveillance de l'environnement.
Jury member :
Schymanski, Emma; Unilu - University of Luxembourg > Luxembourg Centre for Systems Biomedicine > Environmental Cheminformatics (ECI) group
Causon, Tim; BOKU University > Natural Sciences and Sustainable Resources > Institute of Analytical Chemistry
Covaci, Adrian; UA - University of Antwerp > Pharmaceutical Sciences > Toxicological Center
