Abstract :
[en] The co-contamination of arsenic (As) and cadmium (Cd) in paddy soils is a significant global issue, threatening food safety due to their high accumulation in rice grains. As a result from their contrasting geochemical behaviors—As being more mobile under anaerobic conditions and Cd under acidic, oxidized conditions—developing an effective, field-applicable strategy to simultaneously reduce their bioavailability in rice cultivation systems remains a critical need. This study aimed to evaluate and mechanistically elucidate the efficacy of an integrated approach combining ridge cultivation with organic (biochar) and inorganic (calcium-magnesium phosphate, CMP) amendments in an acidic paddy field in southern China (pH 5.17), with initial total concentrations of 66.5 mg·kg-1 As and 0.41 mg·kg-1 Cd.
Field experiments were conducted using two widely cultivated indica hybrid rice varieties (IIyou28 and Ruiyou399), and complemented by controlled microcosm studies. Ridge cultivation improved soil aeration, increased redox potential (Eh), and alleviated soil acidity. When combined with 1% (w/w, dry soil) biochar or 0.05% P (w/w, dry soil) CMP, this approach effectively reduced heavy metal bioavailability and accumulation in rice grains without compromising plant growth or yield. Grain As concentrations were reduced by 38.9% (biochar) and 26.9% (CMP) in IIyou28, and by 39.7% and 35.5% in Ruiyou399, respectively. Grain Cd levels decreased by 38.7% and 37.8% in IIyou28, and by 67.6% and 61.0% in Ruiyou399, compared to ridge-only controls. Microcosm results supported these findings, showing reductions in available soil As by 26.3% (biochar) and 31.2% (CMP), and consistent decreases in soil solution Cd concentrations to 0.13–0.15 µg·L-1. Arsenic levels in the soil solution were also markedly reduced—by 75.6% with biochar and 82.5% with CMP.
The integrated treatment altered key soil physicochemical properties—especially pH and Eh—resulting in enhanced interactions between Ca, Fe, Mn, and the target heavy metals. Ridge-induced aerobic conditions promoted the formation of poorly and well-crystallized Fe/Al oxides that immobilized As, while Mn (hydr)oxides played a key role in Cd sequestration. Geochemical modeling and Aggregated Boosted Tree (ABT) analysis confirmed that these shifts in elemental interactions were primary drivers of reduced As and Cd bioavailability. Notably, CMP application stimulated nitrification and induced a liming effect that buffered acidification, thereby mitigating Cd risk, while biochar delayed nitrogen oxidation by requiring higher redox thresholds, and promoted Mn-mediated transformations, contributing to co-stabilization of As and Cd.
Metagenomic analyses revealed that microbial redox cycling of Fe, Mn, and N was a critical biogeochemical control. CMP treatments enriched ammonia-oxidizing gene clusters (amoA/B), while reducing nitrate-reducing genes, suggesting enhanced nitrification coupled with lowered N reduction potential. Biochar applications upregulated genes involved in Mn (mntC) and Fe transport. Among 40 high-quality metagenome-assembled genomes (MAGs), Bradyrhizobiaceae (abundant in Mn and FeIII transport genes), Nitrososphaeraceae (linked to nitrification), and Caulobacteraceae (Fe transporters) were identified as key microbial taxa contributing to reduced As and Cd mobility.
In conclusion, this study provides a mechanistic and field-validated basis for the integrated application of ridge cultivation with CMP and biochar as a sustainable remediation strategy for As-Cd co-contaminated paddy soils. By improving soil aeration, modifying redox dynamics, and enhancing both abiotic and microbial immobilization processes, this approach effectively reduces heavy metal bioavailability and accumulation in rice, ensuring both environmental and food safety. The findings offer significant implications for large-scale application in similar agroecosystems across Asia and beyond.
[fr] La co-contamination des sols rizicoles par l’arsenic (As) et le cadmium (Cd) représente un enjeu majeur pour la sécurité alimentaire mondiale, en particulier en Asie du Sud et du Sud-Est, où le riz constitue un aliment de base. En raison de leurs comportements géochimiques opposés — l’As étant plus mobile en conditions anaérobies et le Cd en milieux acides et oxydés —, il est essentiel de développer des stratégies de remédiation efficaces et applicables sur le terrain. Cette recherche doctorale évalue l’efficacité d’une approche intégrée combinant la culture sur billons avec des amendements organiques (biochar) et inorganiques (phosphate de calcium-magnésium, CMP), ainsi que les mécanismes en jeu, dans une rizière acide typique du sud de la Chine (pH 5,17), présentant des teneurs initiales de 66,5 mg·kg-1 en As et 0,41 mg·kg-1 en Cd.
Des essais au champ ont été menés avec deux variétés hybrides indica largement cultivées localement (IIyou28 et Ruiyou399), et complétés par des expériences en microcosmes. La culture sur billons a amélioré l’aération du sol, augmenté le potentiel redox (Eh), et atténué l’acidité. En combinaison avec 1 % (m/m, sol sec) de biochar ou 0,05 % P (m/m, sol sec) de CMP, cette stratégie a significativement réduit la biodisponibilité des contaminants sans nuire à la croissance ni au rendement du riz. Les concentrations en As dans les grains ont diminué de 38,9 % (biochar) et 26,9 % (CMP) chez IIyou28, et de 39,7 % et 35,5 % chez Ruiyou399. Les teneurs en Cd ont chuté de 38,7 % et 37,8 % (IIyou28), et de 67,6 % et 61,0 % (Ruiyou399), par rapport au témoin avec billonnage seul. Les microcosmes ont confirmé ces résultats, montrant une réduction de l’As disponible dans le sol de 26,3 % (biochar) et 31,2 % (CMP), et des concentrations de Cd dans la solution du sol maintenues à des niveaux faibles (0,13–0,15 µg·L-1). L’As en solution a également été considérablement réduit — de 75,6 % avec le biochar et de 82,5 % avec le CMP.
Cette approche intégrée a modifié les propriétés physico-chimiques clés du sol, notamment le pH et l’Eh, renforçant les interactions entre Ca, Fe, Mn et les éléments ciblés. Les conditions oxiques induites par la culture sur billons ont favorisé la formation d’oxydes de Fe/Al (mal et bien cristallisés) qui ont immobilisé l’As, tandis que les oxydes de Mn ont joué un rôle central dans la rétention du Cd. La modélisation géochimique et l’analyse par Aggregated Boosted Tree (ABT) ont confirmé que ces modifications étaient les principaux moteurs de la réduction de la biodisponibilité des métaux. L’application de CMP a stimulé la nitrification tout en exerçant un effet chaulant, atténuant ainsi les risques liés au Cd, tandis que le biochar a retardé l’oxydation de l’azote et favorisé les processus médiés par le Mn, contribuant à la stabilisation conjointe de l’As et du Cd.
Les analyses métagénomiques ont révélé que les cycles redox microbiens du Fe, du Mn et de l’azote jouaient un rôle central dans ces processus. Les traitements au CMP ont enrichi les gènes d’oxydation de l’ammoniac (amoA, amoB) et réduit ceux associés à la réduction du nitrate, suggérant une nitrification accrue et une réduction du potentiel de réduction de l’azote. Le biochar a activé les gènes de transport du Mn (mntC) et du Fe. Parmi les 40 génomes microbiens assemblés (MAGs), Bradyrhizobiaceae (transport Mn/FeIII), Nitrososphaeraceae (nitrification) et Caulobacteraceae (transport du Fe) ont été identifiées comme des taxons microbiens clés impliqués dans la réduction de la mobilité des métaux.
En conclusion, cette étude fournit une base mécanistique et validée sur le terrain pour l’utilisation conjointe de la culture sur billons avec des amendements à base de CMP ou de biochar comme stratégie durable de remédiation des sols rizicoles co-contaminés par l’As et le Cd. En améliorant l’aération du sol, en modulant les dynamiques redox, et en renforçant à la fois les processus abiotiques et microbiens d’immobilisation, cette approche permet de limiter efficacement la biodisponibilité des métaux lourds et garantit une production de riz plus sûre. Ces résultats ouvrent la voie à des applications à plus grande échelle dans des agroécosystèmes similaires à travers l’Asie et ailleurs.
