Abstract :
[en] Deep geological disposal is one of the technological options for the long-term management of radioactive waste by isolating harmful radionuclides from the biosphere through a system of engineered and geological barriers. In Belgium, Boom Clay is considered a reference host formation due to its low permeability, high retention capacity, self-sealing behavior, and favorable mechanical properties. Among the waste forms intended for disposal, Eurobitum waste, produced by bituminization of reprocessing effluents, contains high concentrations of (Na,Ca)NO3. Under repository conditions, the bitumen matrix gradually absorbs water and swells, resulting in the progressive release of the embedded salts that diffuse into the surrounding clay formation. This hypersaline plume induces chemical perturbations that can affect the hydro-mechanical behavior of Boom Clay by altering its microstructure, swelling capacity, and strength.
This thesis presents an investigation of the influence of salinity (Ionic Strengths: 0.015 M, 1.0 M, and 2.0 M) and sodium occupancy (60% and 90%) on the hydro-mechanical behavior of Boom Clay by combining a dedicated experimental campaign with the development of a chemo-mechanical constitutive modeling approach. The experimental program includes swelling pressure measurements under constant-volume conditions, salinization and desalinization tests under oedometric conditions, high-pressure oedometric tests, undrained shear strength tests, and microstructural analyses using mercury intrusion porosimetry. The results demonstrate that increasing salinity leads to a reduction in swelling pressure, an increase in shear strength, and modifications of the aggregate structure, especially at high ionic strengths, which also result in increased hydraulic conductivity. While the observed effects of ionic strength are qualitatively consistent with findings reported for other clay materials, the study provides new insights into the role of sodium occupancy—particularly its potential influence on interlayer spacing—in shaping the chemo-hydro-mechanical response of Boom Clay.
To interpret and predict these coupled effects, a chemo-mechanical constitutive model named ACC2-Chem was developed. The starting point was the ACC-2 elasto-plastic model, initially formulated under in-situ pore water conditions (Ionic Strength = 0.015 M), by introducing a cohesion parameter into both the yield surface and the plastic flow rule to better represent the mechanical response of Boom Clay. In parallel, a new chemo-elastic volumetric strain model was developed to describe the elastic deformations induced by changes in ionic strength and sodium occupancy. This chemo-elastic model was then coupled with ACC-2, resulting in the integrated ACC2-Chem model that captures the chemo-hydro-mechanical interactions in Boom Clay. The model was implemented in the finite element code LAGAMINE and calibrated using set of laboratory data. Its validity was verified by reproducing the main trends observed in salinization/desalinization and triaxial tests at the laboratory scale.
Finally, 2D repository-scale simulations were conducted to evaluate the long-term chemo-hydro-mechanical behavior of Boom Clay under high salinity perturbations using a decoupled approach. The simulations capture the phenomenological evolution of the repository through four sequential phases: (1) an initial excavation phase lasting one day, (2) a 100-year operational phase under drained conditions, (3) a 300-year post-operational equilibrium phase, and (4) a 500-year swelling and/or diffusion phase simulating long-term interactions between Eurobitum waste and Boom Clay.The above findings have contributed to the current understanding of the behavior of Boom Clay under short term exposure to chemically perturbed environments, and has provided theoretical underpinning for a mathematical framework that may support safety and performance assessments for the geological disposal of bituminized radioactive waste in Belgium.
[fr] Le stockage géologique profond constitue l'une des options technologiques pour la gestion à long terme des déchets radioactifs, en isolant les radionucléides dangereux de la biosphère grâce à un système de barrières à la fois géologiques et artificielles. En Belgique, l’argile de Boom est considérée comme formation hôte de référence en raison de sa faible perméabilité, de sa capacité élevée de rétention, son propriété d’auto-colmatage et de ses propriétés mécaniques favorables. Parmi les formes de déchets destinées au stockage, les déchets Eurobitum, issus de la bitumisation des effluents de retraitement, contiennent de fortes concentrations de (Na,Ca)NO₃. En conditions de stockage, la matrice bitumineuse absorbe progressivement l’eau et gonfle, entraînant la libération progressive des sels piégés, qui diffusent dans la formation argileuse environnante. Ce panache hypersalé provoque des perturbations chimiques susceptibles d’affecter le comportement hydro-mécanique de l’argile de Boom en modifiant sa microstructure, sa capacité de gonflement et sa résistance.
Cette thèse présente une étude de l’influence de la salinité (forces ioniques : 0.015 M, 1.0 M et 2.0 M) et de l’occupation sodique (60 % et 90 %) sur le comportement hydro-mécanique de l’argile de Boom, en combinant une campagne expérimentale dédiée avec le développement d’une approche de modélisation constitutive chimio-mécanique. Le programme expérimental comprend des mesures de pression de gonflement en conditions de volume constant, des tests de salinisation et de désalinisation en oedomètre, des essais oedométriques sous haute pression, des essais de résistance au cisaillement non drainés, ainsi que des analyses microstructurales par intrusion de mercure. Les résultats montrent qu’une augmentation de la salinité entraîne une réduction de la pression de gonflement, une augmentation de la résistance au cisaillement, ainsi que des modifications de la structure des agrégats, en particulier à fortes forces ioniques, ce qui se traduit également par une augmentation de la conductivité hydraulique. Bien que les effets de la salinité observés soient qualitativement cohérents avec ceux rapportés pour d'autres matériaux argileux, l’étude apporte de nouvelles connaissances sur le rôle de l’occupation sodique, notamment son influence potentielle sur l’espacement interfoliaire, dans le comportement chimio-hydro-mécanique de l’argile de Boom.
Pour interpréter et prédire ces effets couplés, un modèle constitutif chimio-mécanique nommé ACC2-Chem a été développé. Le point de départ a été le modèle élasto-plastique ACC-2, initialement formulé sous les conditions de l’eau interstitielle in situ (force ionique = 0,015 M), par l’introduction d’un paramètre de cohésion dans la surface de rupture et la règle d’écoulement plastique afin de mieux représenter la réponse mécanique de l’argile de Boom. Parallèlement, un nouveau modèle chimio-élastique de déformation volumique a été développé pour décrire les déformations élastiques induites par les variations de salinité et d’occupation sodique. Ce modèle a ensuite été couplé avec ACC-2 pour former le modèle ACC2-Chem, capable de représenter les interactions chimio-hydro-mécaniques de l’argile de Boom. Ce modèle a été implémenté dans le code éléments finis LAGAMINE et calibré à partir d’un ensemble de données expérimentales. Sa validité a été vérifiée par la reproduction des principales tendances observées lors des essais de salinisation/désalinisation et des essais triaxiaux à l’échelle du laboratoire.
Enfin, des simulations 2D à l’échelle du stockage ont été réalisées afin d’évaluer le comportement chimio-hydro-mécanique de l’argile de Boom à long terme sous des perturbations salines importantes, en utilisant une approche découplée. Les simulations décrivent l’évolution phénoménologique du stockage à travers quatre phases successives : (1) une phase initiale d’excavation d’un jour, (2) une phase opérationnelle de 100 ans en conditions drainées, (3) une phase post-opérationnelle de 300 ans en équilibre, et (4) une phase de gonflement et/ou de diffusion de 500 ans, simulant les interactions à long terme entre les déchets Eurobitum et l’argile de Boom.
Les résultats obtenus ont permis d’améliorer la compréhension du comportement de l’argile de Boom soumis à des perturbations chimiques à court terme, tout en apportant un cadre théorique utile aux évaluations de sûreté et de performance du stockage géologique des déchets radioactifs bituminés en Belgique.
Jury member :
Cuisinier, Olivier; UL - Université de Lorraine > Géotechnique
Jianfu, Shao; ULille - Université de Lille > Géotechnique
Dieudonné, Anne-Cathérine; Delft university > Géotechnique
Levasseur, Séverine; ONDRAF/NIRAS
Valcke, Elie; SCK CEN - Belgian Nuclear Research Centre
Georgieva, Temenuga; EURIDICE
Seetharam, Suresh; SCK CEN - Belgian Nuclear Research Centre
