Übergangsmetallcarbodiimide als molekulare negative Elektroden- materialien für Li- und Na-Ionenbatterien mit hervorragendem Zyklisierungsverhalten

Wir weisen die elektrochemische Aktivität von Übergangsmetallcarbodiimiden gegenüber Lithium und Natrium nach. Insbesondere das Eisencarbodiimid FeNCN läßt sich effektiv als negatives Elektrodenmaterial für Alkalimetallionenbatterien verwenden, ähnlich dem Oxidanalogon FeO. Auf der Basis von 57Fe-Mößbauer- und infrarotspektroskopischen (IR) Daten kann der elektrochemische Reaktionsmechanismus bei Entladung und Beladung durch die reversible Umwandlung von Fe-NCN- in Li/Na-NCN-Bindungen erklärt werden. Diese neuen Elektrodenmaterialien weisen höhere Kapazitäten als die etablierten negativen Referenzelektroden wie Graphit oder Hartkohlenstoff auf. Im Gegensatz zu seinem Oxidanalogon benötigt Eisencarbodiimid keine aufwendige Vorbehandlung (Nanopräparation, spezielle Texturen, Beschichtung usw.), um eine lange Lebensdauer bei Stromdichten bis zu 9 A g−1 für hunderte von Lade-/Entladezyklen zu erreichen. Ähnlich zur Eisenverbindung können einige andere Übergangsmetallcarbodiimide Mx(NCN)y mit M=Mn, Cr, Zn ebenso erfolgreich gegen Lithium und Natrium zyklisieren. Ihre elektrochemische Aktivität und Leistung öffnet den Weg zum Design einer neuartigen Klasse von Anodenmaterialien.