Abstract :
[en] In recent years, there has been a growing interest in the study of small molecules (e.g. metabolites, lipids, drugs) as they play important roles in various research areas, including biomedicine, biotechnology, environmental science and drug discovery. Mass spectrometry (MS) has become a predominant technology to analyze these low molecular weight compounds. However, the analysis of small molecules by the established matrix-assisted laser desorption/ionization (MALDI) MS technique can be difficult because of the interference generated by the matrix in the low m/z range. Therefore, new innovating ionization techniques that do not require an organic matrix have been developed. Among these alternatives is surface-assisted laser desorption/ionization (SALDI) MS, which relies on nanostructured surfaces to promote the desorption/ionization process. Yet, the implementation of this novel ionization technique introduces new challenges, which include the understanding of the fundamental mechanisms that govern the SALDI process, and the optimization of the experimental factors. In particular, the design and optimization of the assisting nanosubstrates are not straightforward, because of the wide range of available nanomaterials (in terms of chemical nature and morphology), characterized by different properties, which impact the performance of the SALDI MS experiments. Thus, it is essential to find a model to compare the capabilities of the SALDI nanosubstrates, in order to optimize their characteristics based on the same reference. In this context, thermometer ions have been used as reference compounds to test novel instrumentation, new methodologies, or to tune instruments. In this article, we review the study of thermometer ions in SALDI MS, which have enabled to rationalize the effect of the experimental factors (i.e. the nanosubstrate morphology and chemical nature, and the instrumental settings) on the performance of SALDI MS experiments. These studies allow the rational design of optimized nanosubstrates for advanced applications, such as SALDI MS imaging, which will be discussed at the end of this article.
[fr] Au cours des dernières années, l'étude des petites molécules (telles que les métabolites, les lipides et les médicaments) a suscité un intérêt croissant car celles-ci jouent un rôle important dans divers domaines de recherche, comme la biomédecine, les biotechnologies, les sciences de l'environnement ou encore la découverte de médicaments. La spectrométrie de masse (MS) est devenue une technologie de choix pour analyser ces composés de faible poids moléculaire. Cependant, l'analyse des petites molécules par désorption/ionisation laser assistée par matrice (MALDI, qui est une des techniques de référence en MS) peut s'avérer difficile en raison des interférences générées par la matrice dans la gamme des faibles m/z. C'est pourquoi de nouvelles techniques d'ionisation qui ne nécessitent pas de matrice organique ont été développées. Parmi ces alternatives, on retrouve la désorption/ionisation laser assistée par surface (SALDI), qui repose sur l’utilisation de surfaces nanostructurées pour promouvoir les processus de désorption/ionisation. Cependant, la mise en œuvre de cette nouvelle technique d'ionisation présente de nouveaux défis, notamment la compréhension des mécanismes fondamentaux qui régissent les processus SALDI et l'optimisation des facteurs expérimentaux. En particulier, la conception et l'optimisation des nanosubstrats ne sont pas simples, en raison de la large gamme de nanomatériaux disponibles (en termes de nature chimique et de morphologie), caractérisés par différentes propriétés, qui ont un impact sur la performance des expériences de SALDI MS. Ainsi, il est essentiel de trouver un modèle pour comparer les capacités des nanosubstrats SALDI, afin d'optimiser leurs caractéristiques sur base d'une référence commune. Dans ce contexte, les ions thermomètres ont été utilisés comme composés de référence pour tester de nouveaux instruments, de nouvelles méthodologies ou pour ajuster les paramètres instrumentaux. Dans cet article, nous passons en revue l'étude des ions thermomètres en SALDI MS, qui ont permis de rationaliser l'effet des facteurs expérimentaux (notamment la morphologie et la nature chimique du nanosubstrat, et les paramètres instrumentaux) sur la performance des analyses en SALDI MS. Ces études permettent la conception rationnelle de nanosubstrats optimisés pour des applications avancées, telles que l'imagerie SALDI MS, qui sera discutée à la fin de cet article.
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