Abstract :
[en] The intense human activity of the past two hundred years has perturbed the subtle balance existing between the spheres of the Earth system. The atmospheric composition has been modified with massive emissions of greenhouse gases and substances depleting the life-essential ozone layer (ODSs). The most known to the general public resulting changes are certainly the global warming of the troposphere and the dramatic formation of the Antarctic ozone hole. However, it is less generally known that the most robustly modelled response to the increase of greenhouse gases, and the resulting global warming, is a speeding-up of the transport circulation occurring in the stratosphere, the atmospheric layer that is situated well above our head, between 10 and 50 km. This transport circulation, referred to as the Brewer-Dobson circulation (BDC), controls the distribution of ozone and other long-lived gaseous constituents of the stratosphere. Therefore, it is crucial to characterize the BDC and its changes to assess precisely the healing of the ozone layer, expected to occur gradually in the twenty-first century as most of ODS emissions have been successfully phased out by the Montreal Protocol on Substances that Deplete the Ozone Layer, including its Amendments and Adjustments.
In this work, we investigated BDC changes through their impact on multidecadal time-series of stratospheric fluorine. To this end, we include ground-based Fourier transform infrared time-series from Jungfraujoch (Switzerland, 46°N) and Lauder (New Zealand, 45°S), Atmospheric Chemistry Experiment – Fourier Transform Spectrometer (ACE-FTS) satellite time-series and five simulations performed by the BASCOE chemical-transport model (CTM). These simulations are driven by the five modern meteorological reanalyses of the atmosphere. Thus, we assess the representation of the investigated BDC changes in state-of-the-art reanalyses which are designed to represent at best the atmospheric state over the past 30 years.
We first improved the retrieval strategy of HCFC-22 (CHF2Cl), the most abundant hydrochlorofluorocarbon (HCFC) and the second source of fluorine in the stratosphere, using infrared solar spectra recorded at Jungfraujoch. We showed that HCFC-22 accumulation rates are progressively decreasing in the last decade, highlighting the success of the Montreal Protocol. Furthermore, this first step allowed us to demonstrate the validity of our BASCOE CTM set-up. Indeed, it is the first time that this model is used for such simulations, hence new features were implemented just before and during this thesis project and needed to be validated.
The investigations on the impact of BDC changes on the time-series of stratospheric fluorine showed that, for the past twenty years, the BDC has been changing asymmetrically, with the Southern Hemisphere branch getting stronger relative to that of the Northern Hemisphere. Observational datasets and all of the five reanalyses are qualitatively in agreement with this change. However, this important finding is opposed to all model projections, notably used to project ozone recovery, modelling a weakening of the southern branch, in response to increases in greenhouse gases and to decreases in ODSs, calling for further investigations. Superimposed to this 20 year-trend, we have further confirmed a 5-to-7-year variability of the stratosphere, a feature which allows to put into perspective recent studies questioning specific stratospheric variabilities and associated hemispheric asymmetries.
[fr] Au cours des 200 dernières années, l’activité humaine a perturbé l’équilibre subtil qui existait entre les sphères de notre système planétaire. Notamment, la composition atmosphérique a été altérée par des émissions massives de gaz à effet de serre et de substances réduisant la couche d’ozone qui, pourtant, est essentielle à la vie. Les conséquences les plus connues du grand public sont certainement le réchauffement global de la troposphère et la formation du trou d’ozone au-dessus de l’Antarctique. Par contre, la réponse atmosphérique à l’augmentation des gaz à effet de serre, et au réchauffement climatique en résultant, reste très largement méconnue, en particulier la projection unanime par les modèles d’une accélération de la circulation de transport de la stratosphère, la couche atmosphérique se situant entre 10 et 50 km. Cette circulation, appelée la circulation de Brewer-Dobson (BDC), contrôle la distribution d’ozone ainsi que celle d’autres constituants à longue durée de vie dans la stratosphère. Il est donc crucial de caractériser au mieux la BDC et ses changements afin d’évaluer précisément le rétablissement de la couche d’ozone. Son recouvrement progressif est effectivement attendu avant la fin du 21ème siècle grâce à la suppression par le Protocole de Montréal, ainsi que ses Amendements et Ajustements, des émissions de la plupart des substances qui appauvrissent la couche d’ozone.
Dans ce travail, nous avons investigué, à l’aide de séries temporelles multidécennales, les changements de la BDC à travers leur impact sur la distribution du fluor dans la stratosphère. Dans ce but, nous incluons des séries temporelles générées par des spectromètres par transformée de Fourier (FTS) situés au Jungfraujoch (Suisse, 46°N) et à Lauder (Nouvelle-Zélande, 45°S), des séries temporelles d’un senseur satellitaire (ACE-FTS) ainsi que cinq simulations réalisées par le modèle de chimie et transport BASCOE (BASCOE CTM). Ces simulations sont conduites par les réanalyses météorologiques de l’atmosphère les plus récentes. Ainsi, il nous est possible d’évaluer leur aptitude à représenter fidèlement les changements de circulation qui ont affecté l’atmosphère terrestre ces 30 dernières années.
Au début de cette thèse, nous avons amélioré la stratégie d’inversion du HCFC-22 (CHF2Cl), l’hydrochlorofluorocarbure (HCFC) le plus abondant ainsi que la deuxième source actuelle de fluor dans la stratosphère, à l’aide de spectres solaires infrarouges enregistrés au Jungfraujoch. Nous avons alors montré que le HCFC-22 s’accumule moins rapidement dans l’atmosphère durant cette dernière décennie, mettant en exergue le succès du Protocol de Montréal. Cette première étape a aussi permis de démontrer la validité de notre configuration de BASCOE CTM, après implémentation de nouvelles fonctionnalités indispensables à la réalisation de nos simulations.
Nos investigations, fondées sur les séries observationnelles et les simulations du fluor stratosphérique, ont démontré que la BDC a changé de manière asymétrique au cours des vingt dernières années, avec la branche de l’hémisphère Sud s’intensifiant par rapport à celle de l’hémisphère Nord. Il est important de noter que cette conclusion est en contradiction avec nombre de projections qui anticipent un affaiblissement de la branche de l’hémisphère Sud en réponse à l’augmentation des gaz à effet de serre et à la diminution des substances appauvrissant l’ozone. Enfin, nous avons confirmé de manière indépendante que la variabilité pluriannuelle (5 à 7 ans) de la BDC identifiée très récemment est superposée à ce changement multidécennal.
