Abstract :
[fr] Contrairement à la plupart des éléments, les phases liquide et amorphe du tellure se sont avérées être assez mal reproduites par la méthode, pourtant éprouvée, de la dynamique moléculaire ab initio . Les calculs ‘standart’ utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) produisent en effet des structures en relatif désaccord avec les expériences de diffraction, en particulier pour ce qui concerne le nombre de premiers voisins et les distances interatomiques, quantités qui apparaissent fortement surestimées dans les simulations. Le tellure étant composant essentiel de la plupart des matériaux à changement de phase (PCMs), cette mauvaise description de ses phases désordonnées soulève d’importantes questions au sujet de la capacité de la dynamique moléculaire ab initio à générer des structures d’amorphe réalistes pour les PCMs.
Dans ce travail, nous utilisons la dynamique moléculaire ab initio réalisée à volume constant (valeurs expérimentales) pour simuler la structure et la dynamique du tellure liquide le long de l’anomalie de densité. Nous testons différentes approximations afin de démontrer leur importance sur la structure du liquide et de l’amorphe. En particulier, si l’interaction spin-orbite apparaît au final avoir un effet neutre, le traitement des forces de dispersion fournit une nette amélioration vis-à-vis de calculs récents utilisant des fonctionnelles hybrides, l’ordre atomique local étant fortement modifié dans les deux phases [1]. L’évolution de la structure avec l’anomalie de densité est clairement reliée à la création de nombreuses interconnections entre chaines de tellure, ces chaines étant de plus en plus longues avec l’abaissement de la température. Dans la phase amorphe, les chaines sont pratiquement intactes et présentent des distributions d’angle dièdre originales. Ces modifications sont reflétées dans les propriétés dynamiques, telles que le coefficient de diffusion et la densité d’états vibrationnels.
[1] J. Akola, R. O. Jones, S. Kohara, T. Usuki, and E. Bychkov, Phys. Rev. B 81, 094202 (2010).
